La storia del castello Falletti si ritiene avere inizio, vista l'assenza di documenti storici sulla sua nascita, nel X secolo, quando Berengario I consentì al feudatario locale l'erezione di una difesa efficace contro le frequentissime scorrerie degli Ungari prima e dei Saraceni poi. Di quella struttura originaria rimane ben poco: il mastio, ancora oggi visibile, fa parte di essa. La prima testimonianza scritta risale al 200 in un atto di cessione di proprietà da parte dei signori di Marcenasco in favore del comune di Alba che, pochi anni dopo, lo cedette ai Falletti, che lo ristrutturarono significativamente e ne fecero dimora stabile di un ramo del casato.
Il catasto del 1524 cita la presenza di una trentina di case intorno al castello, case gradualmente scomparse per far posto ad appendici successive del castello stesso. Nel 1544, invece, fu fatto rovinare e saccheggiare dal governatore francese della vicina Cherasco nel corso delle lunghe guerre dell'epoca. Toccò successivamente a Giacomo e Manfredo riparare i consistenti guasti, apportando ulteriori modifiche migliorative. Il nuovo, frutto dei rimaneggiamenti cinquecenteschi, rimase sostanzialmente immutato fino al 1864, anno della morte di Juliette Colbert, ultima marchesa Falletti. Nel frattempo il castello era già decaduto a residenza di campagna a causa del trasferimento della dimora principale dei Falletti, avvenuto nel 1814, al Palazzo Barolo di Torino.
Tra i suoi illustri ospiti durante l'ultima epoca dei Falletti spicca senza dubbio Silvio Pellico, presentato alla marchesa da Cesare Balbo dopo la decennale prigionia nello Spielberg, divenuto poi negli anni intimo amico, fidato consigliere nonché amministratore della biblioteca Falletti. Il Pellico e la Marchesa erano soliti trascorrere insieme lunghe giornate tra castello Falletti e il castello della Volta, dediti alla lettura e alla conversazione. Alla morte della Colbert, il castello Falletti passò all'Opera Pia Barolo che, con pesanti lavori di ristrutturazione che ne alterarono profondamente la struttura, lo trasformò nel Collegio Barolo. Ruolo del Collegio, attivo fino al 1958, era di dare una possibilità di studiare a ragazzi economicamente in difficoltà. Nel 1970 fu acquistato dal Comune di Barolo, grazie soprattutto a una pubblica sottoscrizione cui furono in molti a contribuire generosamente. Nel corso degli anni è stato restaurato in modo capillare. Attualmente il Castello è sede del Museo del Vino (WI.MU.).