Los orígenes de la catedral de Tívoli se pierden en la noche de los tiempos. Una leyenda atribuye su fundación al emperador Constantino, inmediatamente después de la promulgación del Edicto de Milán. Igualmente legendaria es la tradición que asigna su construcción al Papa San Simplicio, tiburtino, que gobernó la Iglesia entre 468 y 483. La primera mención históricamente fiable de la iglesia dedicada a San Lorenzo Mártir se encuentra en el Liber Pontificalis, que afirma que el Papa León III (795-816) la enriqueció con preciosos dones.
La fachada actual de la catedral se construyó en 1650, con la adición de un pórtico de tres arcos. El nártex contiene un fresco del siglo XVI que representa a la Virgen de la Misericordia. Junto a la fachada se alza el campanario, de casi 47 metros de altura, único vestigio de la anterior catedral románica.
El interior de la catedral consta de una sola nave, flanqueada por cuatro capillas a cada lado, intercomunicadas entre sí. En el lado izquierdo, una de estas capillas sirve de entrada lateral, mientras que otra da acceso al atrio de la sacristía. La nave está separada de las capillas por pilares que incorporan antiguas columnas con capiteles corintios pertenecientes a la estructura románica original. La bóveda de cañón, enriquecida por ventanas que se abren en lunetos, está decorada con tres grandes paneles que representan la Religión, San Lorenzo Mártir y la Fe. El muro del ábside representa a santos tiburtinos: el papa Simplicio y los mártires Generoso, Sinforosa y Getulio. En las velas sobre las ventanas de la nave también están representados los doce apóstoles dentro de medallones.
Contrariamente a lo que se suele creer, la decoración de la nave y del ábside no es obra de Carlo Labruzzi, sino que fue realizada en 1816 por Angelo De Angelis, un pintor romano poco conocido que también es recordado por haber pintado al fresco la capilla Paulina del palacio del Quirinal en 1818. El altar mayor, fechado en 1704, es una obra maestra de mármol policromado, adornado con querubines y putti. Detrás, en el centro de la curva absidal, hay un cuadro de Pietro Labruzzi (1739-1805) que representa a San Lorenzo ante el juez antes de su martirio.
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